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Tipo do documento: Dissertação
Título: Filmes com heterojunção de Fe2O3 e WO3: efeito relativo das posições das bordas das bandas de condução na fotocorrente e degradação de RhB sob irradiação policromática
Autor: Costa, Gilson dos Santos
Primeiro orientador: Santos, Reginaldo da Silva
Primeiro membro da banca: Santos, Reginaldo da Silva
Segundo membro da banca: Luz, Roberto Alves de Sousa
Terceiro membro da banca: Silva, Welter Cantanhede da
Quarto membro da banca: Cavalcante, Laécio Santos
Resumo: Na busca por processos eficientes e de baixo custo para tratamento de água contaminada muitos métodos têm sido investigado na literatura. Entre eles, os Processos Oxidativos Avançados (POAs) utilizando óxidos semicondutores em suspensão ou imobilizados na forma de filmes vêm ganhando grande atenção devido a eficácia na degradação de vários poluentes. Nesta dissertação, foram produzidos fotoanodos com heterojunção de filmes de Fe2O3 preparados pelo método hidrotermal, tratados termicamente em autoclave a 120 ºC por 1 h, modificados com WO3 pelo produzidos pelo método drop-casting e levados a tratamento térmico (500°C/ 2h) em cada deposição. Os fotoanodos preparados sobre substrato condutor em duas configurações diferentes (FTO|Fe2O3|WO3 e FTO|WO3|Fe2O3) foram utilizados com fotocalisadores para remoção do corante rodamina B (RhB). As análises de difração de raios X (DRX) associada ao refinamento de Rietveld mostraram que os filmes com heterojunção possuem a estrutura trigonal correspondente a α-Fe2O3 (hematita) e estrutura monoclínica do γ-WO3, os filmes também apresentaram a fase Fe:SnO2. O estudo morfológico feito por MEV-FEG revelaram que os filmes são formados por estrutura de nanobastões e espessura variando entre 670 a 1250nm. A caracterização óptica dos filmes mostrou um intervalo de energia de banda proibida (EBG “band gap energy”) estimado pelo método TAUC correspondente a região do visível. As propriedades fotoeletroquímicas foram investigadas em solução aquosa 0,1 mol L-1 de Na2SO4 na ausência de luz e sob irradiação policromática. Os dados de varredura linear foram utilizados juntamente com a equação Bultler-Gärtner para estimar as posições das bordas de condução (BC) dos filmes. Os fotoanodos exibiram comportamento fotoeletroquímico de semicondutor do tipo-n, quando irradiados. Os filmes modificados obtiveram um valor densidade de fotocorrente anódica de aproximadamente 3 a 5 vezes superior ao filme de Fe2O3 (~3,0 A cm-2) em 0,7 V (vs. Ag/AgCl). Em comparação ao filme de Fe2O3 foi observado um aumento da fotocorrente nos filmes heteroestruturados. Esse aumento foi atribuído ao efeito sinérgico do WO3 na heterojunção. Os filmes foram usados como catalisadores na degradação de 5,0 μmol L-1 do corante Rodamina B (RhB ) em solução aquosa nas configurações de fotocatálise heterogênea (FH) e fotocatálise heterogênea eletroquimicamente-assistida (FHE). Após 3h de irradiação, o filme de FTO|WO3|Fe2O3 na configuração FHE apresentou uma melhor atividade catalítica na degradação da RhB em (~29%). Os resultados demonstram que a aplicação do potencial nos eletrodos minimiza a recombinação dos portadores de carga fotogeradas, aumenta a fotocorrente e atividade fotocatalítica. Além disso, filme com heterojunção de FTO|WO3|Fe2O3 apresenta melhor configuração e pode ser utilizados em fotocatalise em outros processos envolvendo conversão de energia solar.
Abstract: In the search for efficient and low cost processes for wastewater treatment many methods have been investigated in the literature. Among them, the Advanced Oxidative Processes (AOPs) using semiconductor oxides in suspension or immobilized in the form of films has been receiving great attention due to efficiency in the degradation of several pollutants.In this work dissertation, photoanodes were fabricated with the heterojuntion of Fe2O3 films by hydrothermal method, heat-treated in an autoclave at 120 ºC for 1 h, modified with WO3 by the drop-casting method and taken to thermal treatment (500 ° C for 2 h) in each deposition. The photoanodes were prepared on conducting substrate in two different configurations (FTO|Fe2O3|WO3 and FTO|WO3|Fe2O3) were used with photo catalysts for removal of Rhodamine B (RhB) dye. X-ray diffraction (XRD) analyzes associated with the Rietveld refinement shown that the heterojunction films have a trigonal structure corresponding to α-Fe2O3 (hematite) and a monoclinic structure to γ-WO3, also presented Fe:SnO2 phase. The morphological study by FEG-SEM revealed that the films are formed by structure of nanorods and thickness ranging from 670 to 1250 nm. The optical characterization of the films showed a band gap energy (EBG) estimated by the TAUC method corresponding to the region of the visible. Photoelectrochemical properties were investigated in aqueous solution 0.1 mol L-1 of Na2SO4 in the absence of light and under polychromatic irradiation. Linear sweep voltammograms data were used with Bultler-Gärtner equation to estimated the conduction band (CB) edge position of the films. The photoanodes exhibited photoeletrochemical behavior of n-type semiconductors when irradiated. The modified films obtained an anodic photocurrent density values about 3.0 to 5.0 times higher than the Fe2O3 film (~3.0 μA cm-2) in 0.7 V (vs. Ag / AgCl). In comparison to the Fe2O3 film an increase of the photocurrent was observed in the heterostructured films. This increase was attributed to the synergistic effect of WO3 on heterojunction. From this study, films were used as photocatalysts in the degradation of 5.0 μmol L-1 Rhodamine B (RhB) dye aqueous solution in the configuration of heterogeneous photocatalysis (HP) and heterogeneous photocatalysis electrochemically assisted photocatalysis (EHP). After 3h of irradiation, FTO|WO3|Fe2O3 film in the EHP configuration showed better photocatalytic activity in the degradation of the RhB (~29%). The results demonstrated that the application of the potential bias in electrodes FTO|WO3|Fe2O3 heterojuntion minimizes recombination of the photogenerated charge carriers and increase the photocatalytic activity. However, FTO|WO3|Fe2O3 heterojuntion films show great configuration and can be used in photocatalysis and another solar energy conversion process.
Palavras-chave: Heterojunção
Fotoanodo
Densidade de Fotocorrente
Fotodegradação
Rodamina
Área(s) do CNPq: CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
Idioma: por
País: Brasil
Sigla da instituição: UESPI
Programa: Programa de Pós-Graduação em Química
Citação: COSTA, Gilson dos Santos. Filmes com heterojunção de Fe2O3 e WO3: efeito relativo das posições das bordas das bandas de condução na fotocorrente e degradação de RhB sob irradiação policromática. 2019. 71 f. Dissertação (Programa de Pós-Graduação em Química) - Universidade estadual do Piauí, Teresina, 2019.
Tipo de acesso: Acesso Aberto
Endereço da licença: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
URI: http://localhost:8080/tede/handle/tede/162
Data de defesa: 20-Apr-2019
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